Аннотация
Работа посвящена изучению гидродинамических особенностей многослойных упаковок стекловолокнистого катализатора (СВК) и их влияния на массообменные процессы в реакторе пилотного масштаба в условиях, максимально приближенных к условиям реальных промышленных процессов. Объектом исследования стали многослойные упаковки Pt-СВК в процессе окисления SO2. Показано, что многослойные упаковки СВК имеют сложную внутреннюю геометрию и сложную картину течений реакционного потока. Наблюдаемый порядок зависимости коэффициента массообмена от расхода газового потока при средней величине 0,93 изменяется от 0,5 при низких и умеренных скоростях и достигает величин до 1,0 и даже более при скоростях газа более 0,5 м/с. Последнее выражается в наблюдаемом повышении конверсии диоксида серы при снижении времени контакта в области высоких расходов газа. Это достаточно парадоксальное наблюдение может быть объяснено увеличением доли потока, фильтрующегося непосредственно сквозь нити СВК, с ростом скорости газа, что приводит к существенной интенсификации внешнего и внутреннего массообмена в слоях СВК. Данное предположение подтверждено результатами детального гидродинамического моделирования. Порядок изменения гидравлического сопротивления упаковок СВК от скорости потока также демонстрирует существенную переменность (от 0,3…0,5 до величин выше 1 со средним значением ~0,8), что также связано с изменением внутренней структуры потоков при изменении скорости газа. Кроме того, под действием потока упаковка СВК может самопроизвольно изменять свою внутреннюю структуру с формированием зон со сниженным гидравлическим сопротивлением и ухудшенным массообменом. Актуальной задачей является более подробное изучение данных систем с целью выработки технических решений по формированию геометрически однородных многослойных упаковок СВК. До решения этой задачи для практического применения на сегодняшний день более предпочтительны аксиальные картриджи на основе СВК, в которых регулярность геометрической структуры формируется с помощью дополнительных структурных элементов.
Ключевые слова: катализатор, платина, стекловолокнистый носитель, окисление, диоксид серы, перепад давления, массообмен, гидродинамика
Список литературы
1. Fiber based structured materials for catalytic applications / E. Reichelt, M.P. Heddrich, M. Jahn, A. Michaelis // Applied Catalysis A: General. – 2014. – Vol. 476. – P. 78–90. 2. Matatov-Meytal Y., Sheintuch M. Catalytic fibers and cloths // Applied Catalysis A: General. – 2002. – Vol. 231. – P. 1–16. 3. Загоруйко А.Н., Бальжинимаев Б.С. Каталитические процессы на основе стекловолокнистых катализаторов // Химическая промышленность сегодня. – 2011. – № 2. – С. 2–11. 4. Glass-fiber catalysts: novel oxidation catalysts, catalytic technologies for environmental protection / B.S. Balzhinimaev, E.A. Paukshtis, S.V. Vanag, A.P. Suknev, A.N. Zagoruiko // Catalysis Today. – 2010. – Vol. 151. – P. 195–199. 5. Каталитические системы на основе стекловолокнистых аморфных матриц, легированных металлами и их оксидами, в восстановлении оксидов азота / В.В. Барелко, И.А. Юранов, А.Ф. Черашев, А.П. Хрущ, В.А. Матышак, Т.И. Хоменко, О.Н. Сильченкова, О.В. Крылов // Доклады Академии наук. – 1998. – Т. 361 (4). – С. 485–488. 6. Pd/Fiber glass and Pd/5% γ-Al2O3/Fiber glass catalysts by surface self-propagating thermal synthesis / O.O. Mironenko, N.B. Shitova, Y.S. Kotolevich, M.R. Sharafutdinov, N.O. Struikhina, N.S. Smirnova, D.I. Kochubey, O.V. Protasova, M.V. Trenikhin, O.A. Stonkus, V.I. Zaikovskii, V.B. Goncharov, P.G. Tsyrul'nikov // International Journal of Self-Propagating High-Temperature Synthesis. – 2012. – Vol. 21. – P. 139–145. 7. Каталитический процесс дожига отходящих газов с использованием платинового стекловолокнистого катализатора ИК-12-С102 / А.Н. Загоруйко, С.А. Лопатин, Б.С. Бальжинимаев, Н.Р. Гильмутдинов, Г.Г. Сибагатуллин, В.П. Погребцов, И.Ф. Назмиева // Катализ в промышленности. – 2010. – № 2. – С. 28–32. 8. Структурированный стеклотканный катализатор ИК-12-С111 для глубокого окисления органических соединений / С.А. Лопатин, П.Г. Цырульников, Ю.С. Котолевич, П.Е. Микенин, Д.А. Писарев, А.Н. Загоруйко // Катализ в промышленности. – 2015. – № 3. – С. 67–72. 9. Каталитический нагревательный элемент на основе платинового стекловолокнистого катализатора ИК-12-С111 / А.В. Куликов, А.Н. Загоруйко, С.А. Лопатин, А.В. Порсин // Научный вестник НГТУ. – 2015. – № 1 (58). – С. 257–270. 10. Пилотные испытания платинового стекловолокнистого катализатора на реальных газах сернокислотного производства / А.Н. Загоруйко, В.Д. Глотов, Н.Н. Меняйлов, Ю.Н. Жуков, В.М. Янкилевич, Б.С. Бальжинимаев, В.А. Чумаченко, Т.В. Борисова, Л.Г. Симонова // Труды XVI Всероссийской конференции по химическим реакторам (с международным участием) «ХИМРЕАКТОР-16», Казань, 17–20 июня 2003. – Казань, 2003. – С. 173–176. 11. Catalytic flue gas conditioning in electrostatic precipitators of coal-fired power plants / A. Zagoruiko, S. Vanag, B. Balzhinimaev, E. Paukshtis, L. Simonova, A. Zykov, S. Anichkov, N. Hutson // Chemical Engineering Journal. – 2009. – Vol. 154 (1–3). – P. 325–332. 12. Novel catalytic process for flue gas conditioning in electrostatic precipitators of coal-fired power plants / A. Zagoruiko, B. Balzhinimaev, S. Vanag, V. Goncharov, S. Lopatin, A. Zykov, S. Anichkov, Yu. Zhukov, V. Yankilevich, N. Proskokov, N. Hutson // Journal of the Air & Waste Management Association. – 2010. – Vol. 60. – P. 1002–1008. 13. Vanag S.V., Paukshtis E.A., Zagoruiko A.N. Properties of platinum-containing glass-fiber catalysts in the SO2 oxidation reaction // Reaction Kinetics, Mechanisms and Catalysis. – 2015. – Vol. 116. – P. 147–158. 14. Ванадийоксидные катализаторы на основе структурированных микроволокнистых носителей для селективного окисления сероводорода / П.Е. Микенин, П.Г. Цырульников, Ю.С. Котолевич, А.Н. Загоруйко // Катализ в промышленности. – 2015. – № 1. – С. 65–70. 15. Preparation of CuO-CeO2 catalysts deposited on glass cloth by surface self-propagating thermal synthesis / I.V. Desyatikh, A.A. Vedyagin, Y.S. Kotolevich, P.G. Tsyrulnikov // Combustion, Explosion and Shock Waves. – 2011. – Vol. 47. – P. 677–682. 16. Влияние природы топливной добавки при поверхностном самораспространяющемся термосинтезе на свойства катализаторов (CuO CeO2)/стеклоткань для селективного окисления CO в присутствии H2 / Т.Н. Афонасенко, П.Г. Цырульников, Т.И. Гуляева, Н.Н. Леонтьева, Н.С. Смирнова, Д.И. Кочубей, О.О. Мироненко, Д.А. Свинцицкий, А.И. Боронин, Ю.С. Котолевич, Е.А. Супрун, А.Н. Саланов // Кинетика и катализ. – 2013. – Т. 54, № 1. – С. 61–70. 17. Supported palladium catalysts prepared by surface self-propagating thermal synthesis / Y.S. Kotolevich, E.V. Khramov, O.O. Mironenko, Ya.V. Zubavichus, V.Yu. Murzin, D.I. Frey, S.E. Metelev, N.B. Shitova, P.G. Tsyrulnikov // International Journal of Self-Propagating High-Temperature Synthesis. – 2014. – Vol. 23. – P. 9–17. 18. Characterization of vanadia catalysts on structured micro-fibrous glass supports for selective oxidation of hydrogen sulfide / T.V. Larina, S.V. Cherepanova, N.A. Rudina, B.A. Kolesov, A.N. Zagoruiko // Catalysis for Sustainable Energy. – 2015. – Vol. 2. – P. 87–95. 19. Lopatin S.A., Zagoruiko A.N. Pressure drop of structured cartridges with fiber‐glass catalysts // Chemical Engineering Journal. – 2014. – Vol. 238. – P. 31–36. 20. Pressure drop and mass transfer in the structured cartridges with fiber-glass catalyst / S. Lopatin, P. Mikenin, D. Pisarev, D. Baranov, S. Zazhigalov, A. Zagoruiko // Chemical Engineering Journal. – 2015. – Vol. 282. – P. 58–65. 21. Чуб О.В. Исследование процессов массообмена в стеклотканых каталитических системах: дис. … канд. техн. наук / Институт катализа им. Г.К. Борескова. – Новосибирск, 2009. 22. Research of mass-transfer in fibrous sorption-active materials / O.V. Chub, E.S. Borisova, O.P. Klenov, A.S. Noskov, A.V. Matveev, I.V. Koptyug // Catalysis Today. – 2005. – Vol. 105. – P. 680–688. 23. Аэров М.Э., Тодес О.М., Наринский Д.А. Аппараты со стационарным зернистым слоем: гидравлические и тепловые основы работы. – Л.: Химия, 1979. 24. Perry J.H. Chemical engineering handbook. – New York: McGraw-Hill Company, 1963.